Extension of the EUROS Integrated Air Quality Model to Fine Particulate Matter by Coupling to CACM/MADRID 2

The European Operational Smog (EUROS) integrated air quality modelling system has been extended to model fine particulate matter (PM). From an extended literature study, the Caltech Atmospheric Chemistry Mechanism and the Model of Aerosol Dynamics, Reaction, Ionisation and Dissolution were selected and recently coupled to EUROS. Currently, modelling of mass and chemical composition of aerosols in two size fractions (PM_2.5 and PM_10–2.5) is possible. The chemical composition is expressed in terms of seven components: ammonium, nitrate, sulphate, elementary carbon, primary inorganic compounds, primary organic compounds and secondary organic compounds. Calculated PM₁₀ concentrations and chemical composition are presented for two summer months of the year 2003 (1 July to 31 August).     

典型污染源中多环麝香的污染特征

合成麝香是一类近十多年才引起人们关注的有机污染物.合成麝香广泛分布于环境中.难降解,易生物富集,对水生生物和人体均呈现一定的生物毒性.文章对某一化妆品厂生产车闯内、外及工厂外的上、下风向大气中多环麝香进行了定性定量分析,结果表明,除ATⅡ之外,大气中检测出了五种多环麝香,其中作为对照点的上风向多环麝香总浓度为5.43ng/m3,而工厂室内、外及下风向的多环麝香浓度范围为17.25～5543.4ng/m3;气固分配实验研究发现,超过68.43%的多环麝香分布于气相中.     

新疆石化工业区颗粒物含水量和酸度对二次无机组分形成的影响

大气二次污染物是新疆独山子区大气污染物的重要组成部分,研究大气中二次组分的转化过程对区域大气污染治理有着重要意义.对新疆独山子区2015年9月至2016年7月采集到的样品进行水溶性组分分析.结果表明,水溶性无机离子(TWSIs)表现出与PM_(2.5)一致的季节变化,为冬季(67.86μg·m~(-3))秋季(13.77μg·m~(-3))春季(10.09μg·m~(-3))夏季(4.85μg·m~(-3));冬季二次无机离子(NH~+_4、SO~(2-)_4和NO~-_3)占TWSIs的98%;结合气溶胶热力学模型(E-AIM)探讨独山子区大气颗粒污染物中颗粒相含水量以及颗粒酸碱性;表明独山子区颗粒物呈酸性,年均原位pH为0.81,其中冬季样品的pH(2.93)值最高;颗粒含水季节变化为冬季(331.32μg·m~(-3))秋季(5.91μg·m~(-3))春季(5.46μg·m~(-3))夏季(1.62μg·m~(-3));年均氮氧化率(NOR)和硫氧化率(SOR)分别为0.13和0.47,表明区域污染物存在二次转化;进一步分析表明颗粒相中的硫酸盐质量浓度受到颗粒含水量和颗粒酸碱度的影响较为明显;高的颗粒相含水条件下区域硝酸盐的形成主要以非均相反应为主.     

岗南水库沉积物间隙水有色溶解有机物的时空分布特征及差异分析

有色可溶性有机物(CDOM)作为溶解性有机物的重要组分,影响着水体中污染物质的形态特征和迁移转化过程.本研究运用紫外-可见光谱技术(UV-vis)以及三维荧光光谱(EEMs)技术结合平行因子分析法(PARAFAC),对岗南水库自入库河口到坝前主库区四季演变过程中沉积物间隙水CDOM的分布、光谱特征以及来源进行解析.结果表明,岗南水库沉积物间隙水CDOM的相对浓度a_(254)、a_(260)、a_(280)和a_(355)存在显著的季节差异,并且相对浓度大小为夏季春季秋季冬季;沉积物间隙水CDOM的E2/E3、E3/E4、E4/E6以及S_R存在显著的季节差异,呈现冬季高夏季低的特征;秋冬季的E2/E3以及E3/E4明显高于春夏季,并且秋冬季的E3/E4大部分均大于3.5,表明秋冬季沉积物间隙水CDOM具有更小的分子量和更低的腐殖化程度;三维荧光光谱通过PARAFAC解析出3种组分,分别为类酪氨酸(C1)、短波类富里酸(C2)和降解的腐殖类物质(C3),并且3种荧光组分间具有显著的正相关性(P0.001);岗南水库沉积物间隙水的CDOM总荧光强度和各荧光组分荧光强度呈现显著的季节差异,总荧光强度以及各组分的荧光强度呈现春季的最高、秋冬季次之、夏季最低的分布特征;秋冬季各个荧光组分占比不存在显著差异,春夏季各个荧光组分占比不存在显著差异,秋冬季与春夏季各个荧光组分占比存在显著差异;秋冬季沉积物间隙水CDOM生物源指数(BIX)和荧光指数(FI)均高于春夏季,表明秋冬季CDOM的自生源强于春夏季,与腐殖程度指标(HIX)的结果相吻合;PCA结合Adonis分析显示沉积物间隙水CDOM的光谱特征呈现显著的季节差异(P0.001);并且组分C1、C2、C3以及水质参数[氨氮、硝氮、亚硝氮、溶解性总氮以及溶解性总磷]均有很好的线性回归方程.综上,通过对岗南水库沉积物间隙水CDOM光谱特征进行研究,可以为分析岗南水库有机物污染特征和水质管理提供技术支持.     

沱江沉积物中有机氯农药分布特征及其与藻类有机质的关系和生态风险评估

使用气相色谱-质谱联用仪分析了长江支流沱江流域48个表层沉积物中有机氯农药（organochlorine pesticides,OCPs）的残留水平,探讨了其分布和组成特征及其与总有机碳（total organic carbon,TOC）、藻类有机质之间的关系,以及评估其生态风险.结果表明沱江流域表层沉积物中OCPs的总含量为3.17~127 ng·g^-1,其中六六六（hexachlorocyclohexane,HCHs）类农药的含量为2.83~86.0 ng·g^-1,滴滴涕（dichlorodiphenyltrichloroethane,DDTs）类农药的含量为0.340~40.9 ng·g^-1.OCPs空间分布特点为：上游 < 中游 < 下游 < 支流.HCHs和DDTs的组成成分分析表明,沱江流域存在林丹输入的现象,主要来自于历史残留,这与绝大多数流域的DDTs的输入状况相似.OCPs含量与TOC、藻类有机质含量之间存在着极显著的正相关性关系,表明藻类有机质在TOC对沉积物中的OCPs分配中起更为重要的作用.生态风险评估表明,沱江流域表层沉积物的有机氯农药存在较大的生态风险,可能对河流的底栖生物及生态环境造成明显的影响.     

臭氧耦合陶瓷膜过滤对膜性能及出水消毒副产物的影响

利用臭氧（O₃）-陶瓷膜过滤（CMF）处理常规工艺出水,研究了不同O₃-CMF耦合方式对膜性能和消毒副产物（DBPs）的影响.结果表明,与单独CMF相比,异位O₃-CMF和原位O₃-CMF均可以有效缓解膜污染,原位O₃-CMF控制效果最佳.异位O₃-CMF对进水（常规工艺出水） DOC去除率（26.25%）略高于原位O₃-CMF（22.31%）,但是其SUVA去除率（83.91%）明显低于原位O₃-CMF（93.10%）.羟基自由基（·OH）生成特征表明原位O₃-CMF可促进O₃产生更多的·OH.在O₃、·OH氧化和陶瓷膜截留协同作用下,异位O₃-CMF和原位O₃-CMF出水中总荧光响应强度和相对分子质量大于0.3×10³,有机物含量降低,进而使得出水中含碳消毒副产物（C-DBPs）生成量分别降低了21.86%和32.35%,含氮消毒副产物（N-DBPs）生成量分别降低了16.16%和19.13%.但O₃和·OH氧化后生成的小分子有机物因难以被CM截留导致其在出水中含量增加,进而增加了卤代酮（HKs）、水合氯醛（CH）和三卤硝基甲烷（THNMs）的产生.本研究对于不同O₃-CMF方式下O₃与CM的协同机制的探讨,改善膜性能和提升DBPs前体物的去除具有一定指导意义.     

富营养化巢湖沉积物溶解性有机质光谱时空分布特征及其环境意义

通过紫外吸收光谱（UV-vis）和三维荧光光谱（3D-EEMs）,研究典型富营养化湖泊巢湖沉积物溶解性有机质（DOM）光谱时空分布特征.结果表明,巢湖表层沉积物DOM的a（254）含量为13.1~101.7 m^-1,平均值为（32.2±16.2）m^-1.其中,夏季沉积物a（254）的含量（（46.6±25.6）m^-1）要显著高于其它季节,且湖心区a（254）平均值和变异性均小于湖滨区.表层沉积物DOM的S_275~295值从春季到冬季上随时间呈明显上升趋势.沉积物DOM荧光强度在夏季最高,在垂直剖面上总体呈下降趋势.DOM组分以酪氨酸类蛋白质和溶解性微生物产物为主,各组分在空间分布上无明显差异.巢湖沉积物DOM荧光指数（FI）为2.56~4.89,腐殖化指数（HIX）为0.57~6.78,生物源指数（BIX）为0.31~1.54.巢湖沉积物DOM主要来自于生物源,藻的生长循环会显著影响富营养化湖泊沉积物DOM的来源和性质.     

成都市大气颗粒物粒径分布及其对能见度的影响

使用环境颗粒物分析仪（GRIMM180）对成都市2018年10月—2019年9月0.25~32 μm的大气颗粒物数浓度粒径分布进行观测,结合细颗粒物（PM_2.5）质量浓度以及相对湿度（RH）、能见度、降水量等气象要素数据,分析了成都市大气颗粒物粒径分布及其与能见度的关系.结果表明,观测期间成都市大气颗粒物以细粒子为主,0.25~0.5 μm的粒子数浓度占总数浓度的97.75%,数浓度谱呈单峰分布,2018年秋季、2019年夏季表面积谱呈双峰分布,2018年冬季、2019年春季表面积谱呈三峰,体积谱均为三峰分布;在不同RH区间,PM_2.5质量浓度及数浓度均与能见度呈负相关,且其中0.25~0.5 μm粒径段的细颗粒物因为对可见光波段的米散射效应而对能见度产生较大影响;在不同RH情况下,不同粒径段颗粒物数浓度对能见度的影响程度有所差别：在低RH（<70%）下,0.25~0.3 μm粒径段粒子数浓度对能见度影响最大;在中等RH（70%~80%）下,0.3~0.5 μm粒径段粒子数浓度对能见度的影响最大;而在高RH（>80%）下,0.3~0.5 μm和0.5~1 μm粒径段粒子数浓度对能见度影响相当.     

深圳大气PM2.5中水溶性有机物的来源特征

对2017年9月~2018年8月深圳市北部大气PM_2.5中水溶性有机物（WSOM）的质量浓度、质谱及来源结构进行测量和分析.结果表明：PM_2.5的质量浓度为（32.3±18.4）μg/m³,WSOM的质量浓度为（9.4±5.7）μg/m³,占颗粒物总有机物的（77.6%±14.0%）.质谱分析显示,WSOM的氧碳比（O/C）平均值达到（0.57±0.09）,属于二次有机物的O/C值范围,且生物质燃烧排放的离子碎片C₂H₄O₂⁺的丰度显著,说明WSOM的来源中有显著的生物质燃烧排放的有机气溶胶.为了明确WSOM的来源结构,利用正矩阵因子分解法（PMF）模型进行来源解析,发现3个合理因子：高氧化态有机气溶胶（MO-OOA）,低氧化态有机气溶胶（LO-OOA）和生物质燃烧（BBOA）,贡献比例分别为51.7%,31.8%和16.5%.MO-OOA和BBOA贡献浓度均呈现秋冬高、春夏低的季节变化特征,反向轨迹分析显示其与内陆污染传输关系密切.LO-OOA的变化相对稳定,本地源的贡献较大.结合¹⁴C同位素示踪法对秋冬季WSOM样品分析,发现机动车等化石源二次有机物是WSOM的主要来源,贡献比例达到53.9%,需继续加强对化石燃料控制来降低WSOM污染.     

固定源可凝结颗粒物稀释采样器的设计

固定污染源烟气排放进入大气环境后稀释降温,气相中部分饱和蒸气压较低的组分转化为可凝结颗粒物,这部分颗粒物在固定源烟气颗粒物监测中通常被忽略.为评价固定源可凝结颗粒物的排放情况,本文设计开发并评测了一套稀释采样器.稀释采样器稀释比在10：1~40：1范围内,混合停留时间为5~10 s.实验室评测结果表明,稀释气颗粒物背景值低（（~0.1±0.08） 个·cm^-3）,稀释采样器气密性良好,烟气和稀释气能够均匀混合,颗粒物损失较少,细颗粒物 （PM_2.5）损失在5%以下.本稀释采样器能模拟烟气与环境空气混合降温过程,可用于固定源可凝结颗粒物的测量.